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金刚石不单是是当然界最硬的材料，还具有高透光性、高热导率、宽禁带等了得上风，有着平方的应用前程，但是其固有脆性易激发不幸性故障，对以金刚石材料为关节部件的器件的可靠性和使用寿命组成了首要威迫。如安在保证金刚石超高硬度的同期晋升其断裂韧性一直是个天下性障碍。近日，北京航空航天大学化学学院郭林评释、岳永海评释团队与燕山大学田永君院士、聂安民评释团队在超硬共价键材料室温自诱导筹办界限取得紧迫筹办进展。干系效力以“Self-healing of fractured diamond” 为题，9月21日在线发表于《Nature Materials》期刊上。

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2020年，北京航空航天大学郭林评释、岳永海评释团队和燕山大学田永君院士团队和洽，通过在金刚石里面引入互锁的纳米晶粒、交汇的纳米孪晶以及与孪晶共格的金刚石多型体等多级结构制备了一种全新的纳米孪晶金刚石复合材料(ntDC)，原位电子显微学践诺截止暴露叠层增韧、孪晶增韧以及相变增韧的协同作用使其断裂韧性提高到单晶金刚石的5倍以上，干系截止发表在畴前的Nature杂志上（Nature 2020, 582, 370-374）。但是，即便该纳米孪晶金刚石复合材料的断裂韧性还是达到了近27 MPa×m 0.5，但是由于微裂纹产生而激发冲破的不幸事故依然不能幸免，筹办者在进行单边缺口梁测试践诺时发现当应力撤去后，裂纹竟古迹般地近乎清除了。因此，要是金刚石偶而在微裂纹出现的第一期间启动自我诱导，将关于提高金刚石基材料和器件的使用寿命和可靠性将具有更正性兴味。

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鉴于此，郭林评释、岳永海评释团队与燕山大学田永君院士、聂安民评释团队通力和洽对自愈合振作进行了潜入系统的筹办，聘请原位扫描电镜和透射电镜力学践诺步伐从微纳圭臬乃至原子圭臬系统筹办了纳米孪晶金刚石复合材料和单晶金刚石的自愈合行为。筹办者诳骗自行搭建的扫描电镜原位力学测试设备，聘请轮回拉伸断裂测试步伐，发现完满断裂的 ntDC，在无压缩应力等外部打扰下，不错在室温下发挥出超卓的裂纹自诱导才能。定量化筹办截止暴露断裂后的ntDC愈合拉伸强度发挥出约34%的愈合效力，廓清高于单晶金刚石（DSC）约6.7%的愈合效力（见图1），即使尺寸达到微米级，这种自愈合行为依然存在。

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图1. 断裂的ntDC/DSC的自诱导行为的定量筹办。（a-d）运转拉伸断裂历练不同阶段的SEM图像，黄色箭头暴露两个断裂部分领先战役的场地，中间有一个小缺点；（e）开裂后和愈合前断裂区域(d中白色虚线框)的近距离SEM图像；（f）从多轮回拉伸断裂历练中赢得的载荷与位移弧线；（g）愈合效力随ntDC NB样品三种不同宽度(~ 200, 200, 220 nm)的屡次断裂和愈合期间的变化而变化。

为了进一步揭示其自愈合行为内在机理，筹办者诳骗透射电镜下的原位力学系统筹办了ntDC原子圭臬愈合机理。将ntDC断口处产生的含有sp2和sp3杂化碳原子的非晶组织，仿照骨愈合历程中造成的成骨细胞，定名为Diamond Osteoblast (DO)（见图2）。ntDC的典型微不雅结构是含有多半纳米孪晶和层状金刚石多型的互锁纳米晶粒。除了流行的Σ3{111}孪晶界外，还不雅察到Σ3{112}非干系孪晶界，导致纳米晶粒里面交汇的纳米孪晶。图2b - d暴露了单次拉伸历练中不同阶段的TEM图像。非晶化发生在裂纹顶端前，造成非晶碳区。跟着裂纹的扩张，非晶碳区被扯破成两部分，在断裂名义造成DO相。

图2. 15 GPa, 2000 °C条款下合成ntDC的微不雅结构过甚断裂名义DO相造成的TEM图。（a）含有纳米孪晶和金刚石多晶型区的高倍环形暗场扫描TEM图像。（b-d）在特定期间的TEM图像，标记在右上角。红色箭头透露裂纹顶端位置，透露裂纹扩张。AC，无定形碳。GB，晶界。

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为了潜入了解DO在断裂和愈合历程中的造成和演变，作家对缺点名义进行了原位高辨认率TEM分析。咱们的不雅察截止暴露，新2代理登1跟着断裂轮回次数的加多，DO区域徐徐扩大，在接近名义的区域发挥出额外的可变形性。当两个断裂名义相互围聚时，领先隆起的DO突起在距离约7 Å处转机为原子平面时局，标明存在甩掉力。跟着距离的进一步收缩，一个小的双层突触被拉向相背的DO。这意味着跟着两断口DO相间距离的减少，其原子间相互作使劲由甩掉转机为迷惑并重新成键，竣事自愈合。

图3. 原子相互作使劲由甩掉转机为迷惑随后C-C重新成键。（a-c）高辨认率透射电镜图像暴露了两个断裂部分的距离变化；（d-i）高辨认率透射电镜图像暴露愈合历程中两个战役端DOs的结构演变。黄色箭头透露碳键，黄色圆圈透露局部有序的碳纳米晶格。

为了说明自愈合的微不雅机制，作家开端筹办了具有两个(111)断裂面的断裂DSC的集聚历程。断裂后，名义上一半的碳原子从sp 3杂化转机为sp 2杂化，并由名义上向外了得的半占据pz轨谈造成悬空键。sp 2杂化碳的能级演化如图4a所示。表面推断标明，名义碳原子的电子态位于体金刚石价带最大值以上~1.42 eV处。因此，由于金刚石的绝缘性，切割名义容易积累电荷，这些高度局域化的名义电荷导致两个断裂面之间产生甩掉相互作用。作家推断了单元面积的能量和力行为缺点名义之间距离的函数，揭示了两个不同的阶段。在第一阶段，跟着距离从10减小到3.39 Å，系统能量徐徐加多，费米能级隔壁断裂名义上的特地电荷呈现pz特征，导致库仑斥力在3.64 Å处达到最大12.82 GPa。随后，跟着距离的进一步减少，能量急剧下落，相互作用瞬息从甩掉转机为迷惑。该体系在2.09 Å处达到能量最小值，接近金刚石{111}平面的d间距(2.06 Å)，标明造成了新的C−C键，使两个断裂的金刚石片重新集聚。

图4. 两个断裂名义之间的相互作用。（a）金刚石{111}名义最表层原子的电子排布；（b）DSC(111)晶面C原子态的局部密度；（c）两个断裂的金刚石名义之间的名义互斥暗示图；（d-e）金刚石两个(111) 晶面之间的能量-距离弧线和单元面积力-距离弧线；（f）两个DSC(111) 晶面在甩掉阶段(左)和迷惑阶段(右)的电子漫衍；（g-h）sp3杂化比为34.7%的两种非晶态DO结构之间的能量-距离弧线和单元面积力-距离弧线；（i）两个非晶DO名义在甩掉阶段(左)和迷惑阶段(右)的电子漫衍。

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小结：在本文中，作家发现ntDC通过造成强共价键赢得显赫的自愈合才能。ntDC的分层微不雅结构促进了断口名义DO相的生成，即使在室温下也显赫增强了断裂面的自愈合性能。此外，作家还筹办了影响金刚石材料自愈历程的其他身分，包括名义的局部电子态和接近断裂名义之间的相互作用。该责任为联想和开发具有高持久性和抗断裂性的脆性陶瓷材料开辟了新途径。同期，行为共价键的典型代表，金刚石自愈合行为的告捷揭示将对强共价键自愈合材料的开发和联想提供率领，十分是关于晶圆的室温径直成键兴味首要。

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原文提示：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01656-4

来源：高分子科学前沿

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